NV center

NV-center ( engelsk  nitrogen-vacancy center ) eller nitrogen-substitueret ledighed i diamant  er en af ​​de talrige punktdefekter ved diamant: en krænkelse af strukturen af ​​diamantkrystalgitteret , der opstår, når et kulstofatom fjernes fra et gittersted og den resulterende ledige plads er bundet til et nitrogenatom .

Det unikke ved defekten ligger i, at dets egenskaber næsten ligner et atoms egenskaber , uanset om det er "frosset" i diamantkrystalgitteret : de elektroniske spins i et individuelt center kan let manipuleres af: lys ; magnetiske , elektriske og mikrobølgefelter ; _ - som giver dig mulighed for at registrere kvanteinformation ( qubits ) på bagsiden af ​​centrets kerne . En sådan manipulation er mulig selv ved stuetemperatur; centret har en lang (nå adskillige millisekunder) lagringstid af det inducerede spin polarisering . På nuværende tidspunkt kan NV-centret betragtes som et grundlæggende logisk element i en fremtidig kvanteprocessor , nødvendig for at skabe en kvantecomputer , kommunikationslinjer med en kvantesikkerhedsprotokol og andre anvendelser af spintronics [1] [2] .

Centerstruktur

NV-centret er en defekt i diamantkrystalgitteret . Denne defekt inkluderer et gittertomrum med et tilknyttet nitrogenatom . Gitterstørrelsen er 3,56 ångstrøm ; symmetriaksen passerer langs linjen, der forbinder ledigheden og nitrogenatomet (afbildet i illustrationen som linjen [111]).

Forskningsmetoder

Det er kendt fra spektroskopiske undersøgelser, at denne defekt kan have en ladning: negativ (NV − ) eller neutral (NV 0 ). Forskellige metoder blev brugt i forskningen: optisk absorption [3] [4] , fotoluminescens (PL) , elektron paramagnetisk resonans (EPR) [6] [7] og optisk detekterbar magnetisk resonans (ODMR) [8] , som kan betragtes som en hybrid af PL og EPR; EPJ giver det mest detaljerede billede af interaktionen. Nitrogenatomet har fem valenselektroner : tre af dem er kovalent bundet til nærliggende carbonatomer ; to - med en ledig stilling . En ekstra elektron  - centret fanger fra "siden" (tilsyneladende fra et andet nitrogenatom ); nogle gange mister centret denne elektron og bliver neutral. [9]

Ved det negativt ladede center (NV - ) - er elektronen placeret ved siden af ​​den ledige plads og danner et spin- par S = 1 med en af ​​dens valenselektroner . Som i NV 0  udveksler elektronerne i den ledige stilling roller, hvilket bevarer fuldstændig trigonal symmetri. NV - staten omtales almindeligvis som NV-centret . Elektronen er placeret det meste af tiden (90 % ) i nærheden af ​​den ledige plads i NV-centret. [ti]

NV-centre er normalt tilfældigt spredt i kroppen af ​​en diamant  - men ionimplantation giver dig mulighed for at skabe centre på et bestemt sted. [elleve]

Energistruktur af NV-centerniveauer

Energistrukturen i NV - centre blev undersøgt teoretisk og eksperimentelt. I eksperimenterne blev den kombinerede excitationsmetode hovedsageligt brugt : metoden med elektronparametrisk resonans og laserstråling .

Hamiltonian

Spin Hamiltonian for et center med en nitrogenisotop i den ledige stilling har formen: [13]

... en kommentar, som er givet i tabel 1.

D og A	fine og hyperfine spaltende tensorer
Q	quadrupol nuklear spaltningstensor
	elektroniske og nukleare faktorer
	Bohr magnetoner

	D, MHz	A, MHz	Q, MHz
	2870	−2,166	4.945
	1420	40

Niveauskema  - vist på figuren . For at bestemme centrets egentilstande betragtes det som et molekyle ; i beregningerne anvendes metoden med en lineær kombination af atomare orbitaler , og gruppeteori anvendes under hensyntagen til symmetrierne: både af diamantkrystalstrukturen og af selve NV. Energiniveauerne er mærket efter gruppens symmetri , dvs.: , og . [fjorten]

Tallene "3" i ³A og "1" i 1 A repræsenterer antallet af spin- tilstande, der er tilladt for m s : spin- multiplicitet i området fra − S til S for i alt 2 S +1 mulige tilstande (hvis S =1 - m s kan have værdier: −1, 0, 1). Niveau 1 A - forudsagt af teori og spiller en vigtig rolle i undertrykkelsen af ​​fotoluminescens - men direkte eksperimentel observation af denne tilstand er endnu ikke blevet ...

I fravær af et eksternt magnetfelt  opdeles de elektroniske tilstande ( jord og exciteret ) af den magnetiske interaktion mellem to uparrede elektroner i NV - centret : med parallelle elektronspin (m s =±1) er deres energi større end i tilfælde af antiparallelle spins (m s = 0).

Jo længere elektronerne er adskilt  , jo svagere er vekselvirkningen D (ca. D ~ 1/ r ³). [15] Med andre ord betyder en mindre opsplitning af den exciterede tilstand , at elektronerne  er længere væk fra hinanden . Når NV − er i et eksternt magnetfelt  , påvirker det hverken m s =0-tilstanden eller 1 A-tilstanden (på grund af det faktum, at S =0), men den opdeler m s =±1 - niveauer ; hvis magnetfeltet er orienteret langs defektens akse, og dets værdi når 1027 gauss (eller 508 gauss ), så har niveauerne m s = −1 og m s = 0 i jordtilstanden (eller exciteret) den samme energi. Samtidig interagerer de stærkt gennem de såkaldte. spin polarisation , som i høj grad påvirker intensiteten: optisk absorption og luminescens af disse niveauer. [12]

For at forstå dette skal man huske på, at overgange mellem elektroniske tilstande sker med bevarelse af total spin. Af denne grund er overgangene ³E↔ 1 A og 1 A↔³A ikke-strålende og slukker luminescens, mens overgangen m s = −1 ↔ 0 er forbudt i fravær af et felt og bliver tilladt, når magnetfeltet blandes m. s = −1 og m s =0 grundtilstandsniveauer. Resultatet er, at luminescensintensiteten kan moduleres kraftigt af et magnetfelt.

Den exciterede tilstand ³E er yderligere opdelt på grund af orbital degeneration og spin-orbit interaktion. Denne opdeling kan moduleres af et eksternt statisk felt, enten elektrisk eller magnetisk. [16] [17]

Afstanden mellem niveauerne og falder inden for mikrobølgeområdet (~2,88 GHz ). Ved at bestråle centret med et mikrobølgefelt kan man ændre populationen af ​​grundtilstandens underniveauer og derved modulere luminescensintensiteten. Denne teknik kaldes elektronparamagnetisk resonansmetoden .

Styrken af ​​overgangsoscillatoren

Overgangen fra jordtriplettilstanden A³ til den exciterede triplettilstand E³ har en stor oscillatorstyrke: 0,12 (til sammenligning: D1-linjen i Rb 87 har 0,6956), hvilket gør det let at detektere denne overgang ved optiske metoder. Selvom den exciterede tilstands fine struktur i høj grad afhænger af centrets miljø, er det kendt, at overgangen fra den exciterede tilstand m s =0 (³E) til grundtilstanden m s =0 (³A) bevarer spindet af den exciterede tilstand. tilstand, mens overgangen fra tilstande m s =±1 ( ³E) i m s = 0 (³A) sker på en ikke-strålende måde. Denne overgang udføres i to trin: gennem singlet-tilstanden 1 A.

Der er også en yderligere opdeling af tilstande m s =±1, som er resultatet af hyperfin interaktion mellem nukleare og elektroniske spins. Som et resultat heraf består absorptions- og luminescensspektret af NV - centret af cirka et dusin smalle linjer adskilt af flere MHz-GHz. Intensiteten og positionen af ​​disse linjer kan moduleres på følgende måder:

• Amplitude og retning af det magnetiske felt, der deler tilstandene m s = ±1 i jorden og i exciterede termer;
• Amplitude og retning af spændinger: mekanisk (simpel komprimering af diamant) eller elektrisk; [16] [17]
• Kontinuerlig mikrobølgestråling; [17]
• Laserstråling, der selektivt exciterer et eller andet niveau af grundtilstanden: [17] [18] pulseret mikrobølgestråling exciterer dynamiske effekter i centrene ( Rabi flip , Rabi oscillations ). [19] [20] [21] [22] [23]

Mikrobølgeimpulsen exciterer kohærent elektronspin i centret; tilstanden af ​​elektroniske spins overvåges af fluorescensen af ​​optiske overgange. Dynamiske effekter er meget vigtige i skabelsen af ​​kvantecomputere .

Tyndt optisk spektrum

Det tynde optiske spektrum af NV-centret bestemmes af flere faktorer:

• Mekanisk spænding inde i krystallen;
• Tilstedeværelsen af ​​atomer i miljøet i NV-centret:
  • Nitrogenisotop 14N ; _
  • Kulstofisotop 13 C ;
    - at have et nukleart spin svarende til henholdsvis 1 og ½. Spin-spin-interaktionen mellem kernen og elektronerne fører til en yderligere komplikation af centrets spektrum.

15 N og 12 C isotoper har nukleare spins på henholdsvis ½ og 0.

Bredden af ​​fluorescensspektret af nulfononlinjen

Bredden af ​​fluorescensspektret af nulfononlinjen ved temperaturer T < 10 K er konstant og lig med 13 MHz. Når temperaturen stiger, øges bredden ifølge loven :

hvor , og . Denne afhængighed forklares ved blandingen af ​​spin-tilstande i den exciterede tilstand . [24]

Fremstilling

Selv naturlig og syntetisk (type IIa) diamant med høj renhed indeholder en lille koncentration af NV-centre. (Syntetisk diamant med høj renhed fremstilles ved hjælp af kemisk dampaflejring (CVD)). Hvis koncentrationen af ​​centre er utilstrækkelig, bliver prøverne bestrålet og udglødet. Bestråling udføres med højenergipartikler (10-80 keV); det kan være en strøm: elektroner, protoner, neutroner og gamma-partikler. NV − centre dannes i en dybde på op til 60 µm. Det er interessant, at NV 0 for det meste forekommer ned til 0,2 µm dybde. De skabte ledige pladser ved stuetemperatur er inaktive, men da temperaturen stiger (over 800C), øges deres mobilitet betydeligt. Et nitrogenatom indlejret i gitteret fanger en af ​​de ledige pladser og skaber NV - med en anden nabotomgang . [25] [26]

Diamant er kendt for at have indre spændinger i sit gitter, der splitter, forskyder og udvider niveauerne af NV-centret. For at detektere smalle linjer (~10 MHz) ved overgangen skal der tages særlige forholdsregler med hensyn til krystallens kvalitet. [27] Til dette anvendes naturlig diamant med høj renhed eller syntetisk fremstillet (IIa-type) diamant.

For at studere centrene bruges normalt et konfokalt scanningsmikroskop , som har en submikron opløsning (~250 nm).

Noter

1. ↑ PC Maurer, JR Maze, PL Stanwix, L. Jiang, AV Gorshkov, AA Zibrov, B. Harke, JS Hodges, AS Zibrov, A. Yacoby, et al. Fjernfelt optisk billeddannelse og manipulation af individuelle spins med opløsning i nanoskala  // Nature Physics  : journal  . - S. 1-7 . doi : 10.1038 / nphys1774 .
2. ↑ MV Gurudev Dutt, L. Childress, L. Jiang, E. Togan, J. Maze, F. Jelezko, AS Zibrov, PR Hemmer, MD Lukin. Kvanteregister baseret på individuelle elektroniske og nukleare spin-qubits i diamant. (engelsk)  // Videnskab: tidsskrift. - 2007. - Bd. 1312-1316 . - S. 1-7 . - doi : 10.1126/science.1139831 .
3. ↑ Davies G., Hamer M.F.,. Optiske undersøgelser af 1.945 eV Vibronic Band in Diamond  // Proceedings of the Royal Society of London  . Serie A, Matematiske og Fysiske Videnskaber (1934-1990)  : tidsskrift. - 1976. - Bd. 348 . — S. 285 . - doi : 10.1098/rspa.1976.0039 .
4. ↑ Mita Yoshimi. Ændring af absorptionsspektre i type-Ib diamant med kraftig neutronbestråling  (engelsk)  // Physical Review B  : journal. - 1996. - Bd. 53 . — S. 11360 . - doi : 10.1103/PhysRevB.53.11360 .
5. ↑ Loubser JHN, van Wyk JA  Elektronspinresonans i studiet af diamant  // Reports on Progress in Physics : journal. - 1978. - Bd. 41 . — S. 1201 . - doi : 10.1088/0034-4885/41/8/002 .
6. ↑ Redman D., Brown S., Sands R., Rand S. Spindynamik og elektroniske tilstande af NV-centre i diamant ved EPR og fire-bølge-blandingsspektroskopi  // Physical Review Letters  : journal  . - 1991. - Bd. 67 . — S. 3420 . - doi : 10.1103/PhysRevLett.67.3420 .
7. ↑ Gruber, A. Scanning af konfokal optisk mikroskopi og magnetisk resonans på enkeltdefektcentre  //  Science : journal. - 1997. - Bd. 276 . — S. 2012 . - doi : 10.1126/science.276.5321.2012 .
8. ↑ Felton S., Edmonds AM, Newton ME, Twitchen DJ Elektron paramagnetiske resonansundersøgelser af neutral nitrogen ledighed i diamant  // Physical Review B  : journal  . - 2008. - Bd. 77 . — P. 081201 . - doi : 10.1103/PhysRevB.77.081201 .
9. ↑ P.Neumann, R.Kolesov, B.Naydenov, et al. Kvanteregister baseret på koblede elektronspin i et fast stof med stuetemperatur  // Nature Physics  : journal  . - 2010. - Bd. AOP . - S. 1-5 . - doi : 10.1038/NPHYS1536 .
10. ↑ David D. Awschalom, Ryan Epstein og Ronald Hanson. Diamond Age of Spintronics  // Scientific American  . - Springer Nature , 2007. - Oktober. — S. 90 .
11. ↑ 1 2 Fuchs GD, Dobrovitski VV, Hanson R., Batra A., Weis CD, Schenkel T., Awschalom DD,. Excited-State Spectroscopy Using Single Spin Manipulation in Diamond  (engelsk)  // Physical Review Letters, : journal. - 2008. - Bd. 101 . — S. 117601 . - doi : 10.1103/PhysRevLett.101.117601 .
12. ↑ M. Steiner, P. Neumann, J. Beck, F. Jelezko og J. Wrachtrup. Universel forbedring af den optiske udlæsningsfidelitet af enkelte elektronspin ved nitrogen-tomgang i diamant  //  Phys.Rev B: journal. — Bd. 81 . — S. 035205 . - doi : 10.1103/Phys.RevB.81.035205 .
13. ↑ Liste over krystallografiske grupper
14. ↑ Loubser, JHN; Wyk, JA van (1978), Reports on Progress in Physics 41: 1201. doi:10.1088/0034-4885/41/8/002.
15. ↑ 1 2 Tamarat, Ph.; Gaebel, T.; Rabeau, J.; Khan, M.; Greentree, A.; Wilson, H.; Hollenberg, L.; Prawer, S. et al. Stark Shift Control of Single Optical Centres in Diamond  (engelsk)  // Physical Review Letters  : journal. - (2006).. - Vol. 97 . — S. 083002 . - doi : 10.1103/PhysRevLett.97.083002 .
16. ↑ 1 2 3 4 Spin-flip og spin-bevarende optiske overgange af nitrogen-vacancy center i diamant  // New  Journal of Physics  : journal. - 2008. - Bd. 10 . — S. 045004 . - doi : 10.1088/1367-2630/10/4/045004 .
17. ↑ C. Santori1, P. Tamarat, P. Neumann, J. Wrachtrup, D. Fattal, RG Beausoleil, J. Rabeau, P. Olivero, AD Greentree, S. Prawer, F. Jelezko og Philip Hemmer. Sammenhængende befolkningsindfangning af enkelte spins i diamant under optisk excitation   : tidsskrift . - 2006. - Bd. 97 . — S. 247401 . - doi : 10.1103/PhysRevLett.97.247401 .
18. ↑ Hanson R., Gywat O., Awschalom D.D.,. Stuetemperaturmanipulation og dekohærens af et enkelt spin i diamant  (engelsk)  // Physical Review B  : journal. - 2006. - Bd. 74 . — S. 161203 . - doi : 10.1103/PhysRevB.74.161203 .
19. ↑ Dutt MVG, Childress L., Jiang L., Togan E., Maze J., Jelezko F., Zibrov AS, Hemmer PR, Lukin MD Quantum Register Based on Individual Electronic and Nuclear Spin Qubits in   Diamond // - 2007. - Bd. 316 . — S. 1312 . - doi : 10.1126/science.1139831 .
20. ↑ Childress L., Gurudev Dutt MV, Taylor JM, Zibrov AS, Jelezko F., Wrachtrup J., Hemmer PR, Lukin MD Coherent Dynamics of Coupled Electron and Nuclear Spin Qubits in Diamond  //  Science : journal. - 2006. - Bd. 314 . — S. 281 . - doi : 10.1126/science.1131871 .
21. ↑ Batalov A., Zierl C., Gaebel T., Neumann P., Chan I.-Y., Balasubramanian G. Hemmer PR, Jelezko F., Wrachtrup J.,. Tidsmæssig sammenhæng mellem fotoner, der udsendes af enkelte nitrogen-ledige defektcentre i diamant ved hjælp af optiske rabi-oscillationer  // Physical Review Letters  : journal  . - 2008. - Bd. 100 . — P. 077401 . - doi : 10.1103/PhysRevLett.100.077401 .
22. ↑ Jelezko F., Gaebel T., Popa I., Gruber A., ​​​​Wrachtrup J.,. Observation af sammenhængende svingninger i et enkelt elektronspin  // Physical Review Letters  : journal  . - 2004. - Bd. 92 . — P. 076401 . - doi : 10.1103/PhysRevLett.92.076401 .
23. ↑ Kai-Mei C. Fu, Charles Santori, Paul E Barclay, Lachlan J. Rogers, Neil B. Manson og Raymond G. Beausoleil, Phys.Rev.Lett. 103 , 256404 (2009)
24. ↑ Lang AR, Moore M., Makepeace APW, Wierzchowski. On the Dilatation of Synthetic Type Ib Diamond by Substitutional Nitrogen Urity  (engelsk)  // Philosophical Transactions of the Royal Society: Physical and Engineering Sciences (1990-1995): tidsskrift. - 1991. - Bd. 337 . - S. 497 . doi : 10.1098 / rsta.1991.0135 .
25. ↑ K. Iakoubovskii og Guy J. Adriaenssens. Indfangning af ledige stillinger ved defekter i diamant  //  Journal of Physics: Condensed Matter : journal. - 2001. - Bd. 13 . — S. 6015 . - doi : 10.1088/0953-8984/13/26/316 .
26. ↑ Tamarat, Ph.; Gaebel, T.; Rabeau, J.; Khan, M.; Greentree, A.; Wilson, H.; Hollenberg, L.; Prawer, S.; Hemmer, P. Stark Shift Control of Single Optical Centres in Diamond  (engelsk)  // Physical Review Letters  : journal. - 2006. - Bd. 97 . — S. 083002 . - doi : 10.1103/PhysRevLett.97.083002 .